| 徐成瑜,李晓月,李胜楠,董杨,孙恩琪,范天博,张福群,刘云义,郭洪范.金催化乙炔氢氯化的密度泛函理论研究进展[J].分子催化,2024,38(3):273-283 |
| 金催化乙炔氢氯化的密度泛函理论研究进展 |
| Research Progress of the DFT Study on the Acetylene Hydrochlorination over Gold Catalyst |
| 投稿时间：2024-01-31 修订日期：2024-03-07 |
| DOI：10.16084/j.issn1001-3555.2024.03.009 |
| 中文关键词: 密度泛函理论 金基催化剂 贵金属催化 碳载体 载体效应 |
| 英文关键词:density functional theory gold catalyst noble metal catalyst carbon support support effect |
| 基金项目:国家自然科学基金项目(21403143); 辽宁省自然科学基金项目(20180510007); 辽宁省教育厅项目(JYTMS20231517, LJKZ0431, LJ2020027); 辽宁省“兴辽英才计划”人才培养项目 (XLYC1907167); 辽宁省高等学校创新人才支持计划项目(LR2018078)(National Natural Science Foundation of China (21403143); Natural Science Foundation of Liaoning Province (20180510007); Education Department of Liaoning Province (JYTMS20231517, LJKZ0431, LJ2020027); Liaoning Revitalization Talents Program(XLYC1907167); Innovative Talents Support Program for Colleges and Universities of Liaoning Province (LR2018078)). |
| 作者 | 单位 | E-mail | | 徐成瑜 | 沈阳化工大学 化学工程学院, 辽宁省化工应用技术重点实验室, 辽宁 沈阳 110142
辽宁省镁钙资源无机功能材料工程研究中心, 辽宁 沈阳 110142 | | | 李晓月 | 沈阳化工大学 化学工程学院, 辽宁省化工应用技术重点实验室, 辽宁 沈阳 110142
辽宁省镁钙资源无机功能材料工程研究中心, 辽宁 沈阳 110142 | | | 李胜楠 | 沈阳化工大学 化学工程学院, 辽宁省化工应用技术重点实验室, 辽宁 沈阳 110142
辽宁省镁钙资源无机功能材料工程研究中心, 辽宁 沈阳 110142 | | | 董杨 | 沈阳化工大学 化学工程学院, 辽宁省化工应用技术重点实验室, 辽宁 沈阳 110142
辽宁省镁钙资源无机功能材料工程研究中心, 辽宁 沈阳 110142 | | | 孙恩琪 | 沈阳化工大学 化学工程学院, 辽宁省化工应用技术重点实验室, 辽宁 沈阳 110142
辽宁省镁钙资源无机功能材料工程研究中心, 辽宁 沈阳 110142 | | | 范天博 | 沈阳化工大学 化学工程学院, 辽宁省化工应用技术重点实验室, 辽宁 沈阳 110142
辽宁省镁钙资源无机功能材料工程研究中心, 辽宁 沈阳 110142 | | | 张福群 | 沈阳化工大学 化学工程学院, 辽宁省化工应用技术重点实验室, 辽宁 沈阳 110142 | | | 刘云义 | 沈阳化工大学 化学工程学院, 辽宁省化工应用技术重点实验室, 辽宁 沈阳 110142
辽宁省镁钙资源无机功能材料工程研究中心, 辽宁 沈阳 110142 | | | 郭洪范 | 沈阳化工大学 化学工程学院, 辽宁省化工应用技术重点实验室, 辽宁 沈阳 110142
辽宁省镁钙资源无机功能材料工程研究中心, 辽宁 沈阳 110142 | hongfanguo@126.com |
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| 中文摘要: |
| 乙炔氢氯化(AH)是生产氯乙烯的主要途径之一, 传统上使用高毒性的汞催化剂, 因此开发无汞催化剂迫在眉睫. 金(Au)催化剂是最有潜力的替代催化剂之一, 然而其活性Au物种、反应物的活化过程或反应过渡态结构等催化机理仍不够清晰. 密度泛函理论(DFT)在研究由Au催化AH的反应机理中发挥了极其重要的作用. 我们综述了DFT对金催化剂活性位点、反应物在催化剂上的吸附性质及反应机理的研究进展. 重点讨论了DFT对阳离子金和金簇催化AH反应过程的模拟计算, 包括Au电子状态、其它原子掺杂及金簇尺寸和形状对催化AH反应影响的模拟. 结果表明DFT模拟计算在微观分子尺度上研究反应物的吸附、反应中间体及过渡态等方面发挥了关键作用, 对理解Au催化AH反应机理做出了重要贡献. |
| 英文摘要: |
| Acetylene hydrochlorination (AH) is one of the primary ways for producing vinyl chloride. AH traditionally uses highly toxic mercury catalysts, so the development of mercury-free catalysts is urgent. Gold (Au) catalyst is one of the most promising alternative catalysts. However, the catalytic mechanism like the active Au species, the activation process of the reactants or the transition state in the reaction system is not very clear yet. Density functional theory (DFT) has played a highly important role in studying the reaction mechanism of Au catalyzed AH. This work reviews the research progress of the DFT study on the active sites, the adsorption properties of reactants on the Au catalysts, and the reaction mechanism. The DFT simulation of the catalytic AH reaction process over cationic Au and Au clusters is emphatically discussed, including the simulation for the effects of the electron state of Au, the doping by other metals, as well as the size and shape of Au cluster on the catalytic AH reaction. The results indicate that DFT calculations have played a crucial role in studying the adsorption, reaction intermediates, and transition state at the molecular scale, which significantly contributes to understanding the mechanism of Au-catalyzed AH reactions. |
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