裴晓平,马占伟,宋承立,熊绪茂,胡斌.Ru和Ce0.8Pr0.2O2载体之间界面调控对氨合成催化剂活性的影响[J].分子催化,2018,32(3):195-204
Ru和Ce0.8Pr0.2O2载体之间界面调控对氨合成催化剂活性的影响
Effect of Interface Regulation Between Ru and the Ce0.8Pr0.2O2 Support on the Activity of Ammonia Synthesis
投稿时间:2018-03-14  修订日期:2018-04-18
DOI:
中文关键词:  稀土氧化物  氨合成  多相催化  晶面效应  钌基催化剂
英文关键词:rare earth oxides  ammonia synthesis  heterogeneous catalysis  plane effect  Ru-based catalyst
基金项目:This work is supported by the National Natural Science Foundation of China (Grant No. 21403257).
作者单位E-mail
裴晓平 中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000
中国科学院大学, 北京 100049 
 
马占伟 中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000 zhanweima@licp.cas.cn 
宋承立 中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000  
熊绪茂 中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000  
胡斌 中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000 hcom@licp.cas.cn 
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中文摘要:
      我们报道了稀土离子掺杂进CeO2的形貌和不同晶面对氨合成活性的影响.我们采用了将Pr掺杂到CeO2的晶格里,制备成不同形貌的Ce0.8Pr0.2O2载体(棒状,立方块).实验表明,在400℃,1 MPa下,Ru/r-Ce0.8Pr0.2O2催化剂的氨合成催化活性(2 297.09 umol/(g·h))比Ru/c-Ce0.8Pr0.2O2催化剂的氨合成活性(887.57 umol/(g·h))要高.另外我们发现Cs可以有效的促进氨合成催化剂的活性,如2Cs-Ru/r-Ce0.8Pr0.2O2(13 698 μmol/(g·h)),2Cs-Ru/c-Ce0.8Pr0.2O2((7 667.7μmol/(g·h)).从本研究可以看出,催化剂的催化活性与载体所暴露的不同晶面有关.
英文摘要:
      Two Pr-doped ceria nanocrystals with different morphologies (nanocubes and nanorods) were synthesized and used as supports to evaluate the effect of the interface regulation by Pr ions on the structure-sensitive ammonia synthesis reaction activity. The Ru/r-Ce0.8Pr0.2O2 has a higher activity (2 297.1 μmol/(g·h)) than that of Ru/c-Ce0.8Pr0.2O2(887.6 μmol/(g·h)) under the reaction condition of 400℃ and 1 MPa. In addition, the promoter Cs can effectively enhance the catalytic activity of catalysts such as 2Cs-Ru/r-Ce0.8Pr0.2O2 (13 698.6 μmol/(g·h)) and 2Cs-Ru/c-Ce0.8Pr0.2O2(7 667.7 μmol/(g·h)). The effect of the plane of Ce0.8Pr0.2O2 support on the catalytic performance of Ru/Ce0.8Pr0.2O2 and 2Cs-Ru/Ce0.8Pr0.2O2 catalysts could be correlated to the Pr doping into CeO2 altered the interface properties (composition and electron structure) between the Ru nanoparticles and the Ce0.8Pr0.2O2 support.
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