| 艾沙·努拉洪,方亚平,高希然,迪丽努尔·艾力,毕坤豪,马凤云.不同晶粒ZSM-5沸石分子筛对合成气羰基化反应性能的影响[J].分子催化,2020,34(2):105-115 |
| 不同晶粒ZSM-5沸石分子筛对合成气羰基化反应性能的影响 |
| Effect of ZSM-5 Zeolites with Different Grains on Carbonylation of Syngas |
| 投稿时间：2020-03-23 修订日期：2020-03-30 |
| DOI： |
| 中文关键词: ZSM-5 晶体结构 合成气 硅铝比 乙酸甲酯 |
| 英文关键词:ZSM-5 crystal structure syngas Si/Al ratio methyl acetate |
| 基金项目:新疆维吾尔自治区重点实验室开放课题（2017D04005）；国家自然科学基金（21563028） |
| 作者 | 单位 | E-mail | | 艾沙·努拉洪 | 煤炭洁净转化与化工过程新疆维吾尔自治区重点实验室, 新疆大学化学化工学院, 新疆 乌鲁木齐 830046 | aisa705@163.com | | 方亚平 | 煤炭洁净转化与化工过程新疆维吾尔自治区重点实验室, 新疆大学化学化工学院, 新疆 乌鲁木齐 830046 | | | 高希然 | 煤炭洁净转化与化工过程新疆维吾尔自治区重点实验室, 新疆大学化学化工学院, 新疆 乌鲁木齐 830046 | | | 迪丽努尔·艾力 | 煤炭洁净转化与化工过程新疆维吾尔自治区重点实验室, 新疆大学化学化工学院, 新疆 乌鲁木齐 830046 | | | 毕坤豪 | 煤炭洁净转化与化工过程新疆维吾尔自治区重点实验室, 新疆大学化学化工学院, 新疆 乌鲁木齐 830046 | | | 马凤云 | 煤炭洁净转化与化工过程新疆维吾尔自治区重点实验室, 新疆大学化学化工学院, 新疆 乌鲁木齐 830046 | |
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| 中文摘要: |
对沸石分子筛而言，分子筛的孔道、孔径、孔容和微孔等物理性质和酸性影响它的活性.通过调节和控制以上物理性质能够提高产物选择性和收率，降低副产物，从而促进反应性能提高活性.
我们考察了ZSM-5分子筛的晶粒度和硅铝比对合成气羰基化反应性能的影响.结果表明，晶粒度小及具有一定比例的中强酸中心的ZSM-5沸石分子筛对反应有利，但晶粒度比较大即1和3 μm的ZSM-5沸石分子筛目标产物选择性比较低.纳米级的ZSM-5沸石分子筛催化剂在反应中表现出较高的活性及较低的副产物选择性，是适宜的合成气羰基化反应催化剂载体.温度考察结果可知，反应温度为300℃时，效果为最佳.其中，30~50 nm的ZSM-5沸石分子筛催化剂CO转化率为55%，乙酸甲酯和甲酸甲酯选择性之和为52%，而晶粒度3 μm时，CO转化率仅为25%，乙酸甲酯和甲酸甲酯选择性之和为20%，是30~50 nm沸石分子筛的一半.当反应继续升温时，副产物的选择性也随之增加，是因为所生成的中间产物和甲醇等继续进行各种反应生成二甲醚、芳烃、烷烃以及裂解生成CO2等干气. |
| 英文摘要: |
| For zeolite, the physical properties and pore acidity, pore size, pore volume and micropore affect its activity. By adjusting and controlling the above physical properties, the selectivity and yield of the product can be improved, the by-products can be reduced, and the reactivity can be improved. The effects of the grain size and Si/Al ratio of ZSM-5 zeolite on the carbonylation of syngas were investigated. The results show that ZSM-5 zeolite with small grain size and a certain proportion of medium strong acid center is favorable for the reaction, but the target product selectivity of ZSM-5 zeolite with 1 and 3 μm is relatively low, while the nanoscale ZSM-5 zeolite catalyst shows high activity and low by-product selectivity in the reaction, which is the suitable catalyst support for carbonylation of syngas. The results of temperature investigation show that the reaction effect is the best when the reaction temperature is 300℃. Among them, the CO conversion on 30~50 nm ZSM-5 zeolite catalyst is 55%, and the selectivity sum of methyl acetate and methyl formate is 52%, while the CO conversion is only 25% when the grain size is 3 μm, and the selectivity sum of methyl acetate and methyl formate is 20%, which is half of the 30~50 nm zeolite. When the reaction temperature continues to rise, the selectivity of by-products increases. The reason is that the intermediate products and methanol continue to react to produce dimethyl ether, aromatics, alkanes and to crack to produce CO2 and other dry gases. |
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